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基于穩(wěn)定發(fā)光自由基構(gòu)筑的新型X-射線閃爍體
2024-05-23 11:16:39
閃爍體的分類
閃爍體材料大致可分為以下三類：
無機(jī)閃爍體：包括堿金屬鹵化物晶體（如NaI(Tl)、CsI(Tl)等，其中Tl是激活劑）、其他無機(jī)晶體（如CdWO4、BGO等）、玻璃體有機(jī)閃爍體：有機(jī)晶體（如蒽、芪等）、有機(jī)液體、塑料閃爍體。
氣體閃爍體：如氬、氙等。
閃爍體的性質(zhì)
用于輻射探測的理想閃爍體應(yīng)具有以下性質(zhì)：
1.發(fā)光效率高：能夠?qū)⑷肷鋷щ娏Ｗ拥膭幽鼙M可能多地轉(zhuǎn)換為閃爍光子數(shù)
2.線性好：入射帶電粒子損耗的能量在很大范圍內(nèi)與產(chǎn)生閃爍光子數(shù)保持線性關(guān)系
3.發(fā)射光譜與吸收光譜不重疊：閃爍體介質(zhì)對自身發(fā)射光是透明的，不存在自吸收
4.發(fā)光衰減時間短：入射粒子產(chǎn)生閃光的持續(xù)時間短，探測器反應(yīng)快
5.其它性質(zhì)：加工性能好、折射率合適、原料易得且無毒、成本低廉等
6.一般而言，無機(jī)閃爍體的光子產(chǎn)額高、線性好，但發(fā)光衰減時間較長；有機(jī)閃爍體發(fā)光衰減時間短，但光子產(chǎn)額較低。
X-射線閃爍體在醫(yī)學(xué)成像、X-射線無損檢測、電子顯微鏡和高能粒子探測器等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。高性能閃爍體是核醫(yī)學(xué)影像技術(shù)比如計算機(jī)斷層掃描(CT)、正電子發(fā)射計算機(jī)斷層掃描(PET)成像等檢查設(shè)備的核心部件。開發(fā)高X-射線激發(fā)發(fā)光效率的X-射線閃爍體是研究者們關(guān)注的焦點。近日，天健先進(jìn)生物醫(yī)學(xué)實驗室臧雙全教授團(tuán)隊與香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠院士團(tuán)隊合作，首次將開殼層發(fā)光體穩(wěn)定發(fā)光自由基引入高性能X-射線閃爍體的設(shè)計中，獨特的雙線態(tài)發(fā)射特性可以顯著提高輻射發(fā)光過程中的激子利用率，為高性能X-射線閃爍體的構(gòu)建提供了全新的策略。
對于電子成對的經(jīng)典閉殼層X-射線閃爍體來說，輻射發(fā)光源于激子從單線態(tài)/三線態(tài)向基態(tài)的輻射躍遷。然而，由于三線態(tài)激子的自旋禁止躍遷，其利用率通常受到限制。對于開殼層發(fā)光體，分子的基態(tài)(D0)和第一激發(fā)態(tài)(D1)均為雙線態(tài)，不存在自旋禁止躍遷。這種由雙線態(tài)-雙線態(tài)躍遷產(chǎn)生的發(fā)光稱為雙線態(tài)發(fā)光。與傳統(tǒng)的閉殼發(fā)光體相比，雙線態(tài)發(fā)射特性的理論激子利用率具為100%，有望從根本上避免輻射發(fā)光過程中的自旋禁止躍遷的問題。
基于以上射線，本工作將開殼層穩(wěn)定發(fā)光自由基引入到X-射線閃爍體的設(shè)計中，制備了含有Au(I)配合物結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定的發(fā)光自由基閃爍體。由于自身固有的重原子組成，該自由基閃爍體表現(xiàn)出對X-射線的良好吸收潛力，在X-射線激發(fā)下發(fā)射出明亮的發(fā)光，強度可以媲美商品化閃爍體，最低檢測限可以達(dá)到105 nGy s-1。遠(yuǎn)低于醫(yī)用閃爍體檢查所需的5.5 μGy s-1的檢出下限。該自由基閃爍體具有優(yōu)異的X-射線光穩(wěn)定性、高的熱穩(wěn)定性和良好的可加工性。將其與PDMS聚合物結(jié)合制備的柔性閃爍體屏成功實現(xiàn)了對不同實際物體的X-射線成像，分辨率可達(dá)20 LP mm-1。
閃爍體材料大致可分為以下三類：
無機(jī)閃爍體：包括堿金屬鹵化物晶體（如NaI(Tl)、CsI(Tl)等，其中Tl是激活劑）、其他無機(jī)晶體（如CdWO4、BGO等）、玻璃體有機(jī)閃爍體：有機(jī)晶體（如蒽、芪等）、有機(jī)液體、塑料閃爍體。
氣體閃爍體：如氬、氙等。
閃爍體的性質(zhì)
用于輻射探測的理想閃爍體應(yīng)具有以下性質(zhì)：
1.發(fā)光效率高：能夠?qū)⑷肷鋷щ娏Ｗ拥膭幽鼙M可能多地轉(zhuǎn)換為閃爍光子數(shù)
2.線性好：入射帶電粒子損耗的能量在很大范圍內(nèi)與產(chǎn)生閃爍光子數(shù)保持線性關(guān)系
3.發(fā)射光譜與吸收光譜不重疊：閃爍體介質(zhì)對自身發(fā)射光是透明的，不存在自吸收
4.發(fā)光衰減時間短：入射粒子產(chǎn)生閃光的持續(xù)時間短，探測器反應(yīng)快
5.其它性質(zhì)：加工性能好、折射率合適、原料易得且無毒、成本低廉等
6.一般而言，無機(jī)閃爍體的光子產(chǎn)額高、線性好，但發(fā)光衰減時間較長；有機(jī)閃爍體發(fā)光衰減時間短，但光子產(chǎn)額較低。
X-射線閃爍體在醫(yī)學(xué)成像、X-射線無損檢測、電子顯微鏡和高能粒子探測器等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。高性能閃爍體是核醫(yī)學(xué)影像技術(shù)比如計算機(jī)斷層掃描(CT)、正電子發(fā)射計算機(jī)斷層掃描(PET)成像等檢查設(shè)備的核心部件。開發(fā)高X-射線激發(fā)發(fā)光效率的X-射線閃爍體是研究者們關(guān)注的焦點。近日，天健先進(jìn)生物醫(yī)學(xué)實驗室臧雙全教授團(tuán)隊與香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠院士團(tuán)隊合作，首次將開殼層發(fā)光體穩(wěn)定發(fā)光自由基引入高性能X-射線閃爍體的設(shè)計中，獨特的雙線態(tài)發(fā)射特性可以顯著提高輻射發(fā)光過程中的激子利用率，為高性能X-射線閃爍體的構(gòu)建提供了全新的策略。
對于電子成對的經(jīng)典閉殼層X-射線閃爍體來說，輻射發(fā)光源于激子從單線態(tài)/三線態(tài)向基態(tài)的輻射躍遷。然而，由于三線態(tài)激子的自旋禁止躍遷，其利用率通常受到限制。對于開殼層發(fā)光體，分子的基態(tài)(D0)和第一激發(fā)態(tài)(D1)均為雙線態(tài)，不存在自旋禁止躍遷。這種由雙線態(tài)-雙線態(tài)躍遷產(chǎn)生的發(fā)光稱為雙線態(tài)發(fā)光。與傳統(tǒng)的閉殼發(fā)光體相比，雙線態(tài)發(fā)射特性的理論激子利用率具為100%，有望從根本上避免輻射發(fā)光過程中的自旋禁止躍遷的問題。
基于以上射線，本工作將開殼層穩(wěn)定發(fā)光自由基引入到X-射線閃爍體的設(shè)計中，制備了含有Au(I)配合物結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定的發(fā)光自由基閃爍體。由于自身固有的重原子組成，該自由基閃爍體表現(xiàn)出對X-射線的良好吸收潛力，在X-射線激發(fā)下發(fā)射出明亮的發(fā)光，強度可以媲美商品化閃爍體，最低檢測限可以達(dá)到105 nGy s-1。遠(yuǎn)低于醫(yī)用閃爍體檢查所需的5.5 μGy s-1的檢出下限。該自由基閃爍體具有優(yōu)異的X-射線光穩(wěn)定性、高的熱穩(wěn)定性和良好的可加工性。將其與PDMS聚合物結(jié)合制備的柔性閃爍體屏成功實現(xiàn)了對不同實際物體的X-射線成像，分辨率可達(dá)20 LP mm-1。
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